发布日期：2025-02-26 08:51 点击次数：199
二维材料，尤其是过渡金属二硫族化合物（TMDCs），因其私有的电学、光学及机械性能，比年来受到鲁莽怜惜。其中，二硫化钼（MoS₂）因其在电子学、光电子学及自旋电子学等规模的远大应用后劲而备受防备。在晶圆标准上奏凯合成单晶单层MoS₂，对于其在大范围器件阵列中的履行应用至关费事。蓝坚持（α-Al2O3）因其优异的晶体稳健性及六方名义对称性，在半导体工业中被鲁莽应用，同期提供了较为匹配的晶格参数，为TMDCs的外延滋长提供了优厚的平台。
尽管此前在α-Al2O3衬底上结束单晶MoS2的外延滋长已获取一定施展，举例面前鲁莽遴选的衬底台阶工程计策，该轨范频繁依赖于对基底名义进行精准调控，如想象特定的斜切角或在高温条目下进行退火措置，以优假名义描写。然则，该计策在履行应用中仍然濒临较大的可肖似性挑战，这主要归因于衬底名义制备的高度复杂性,以及非标准化实验条目与滋长参数对最终滋长后果的不行瞻望性。既往计算不雅察到疲塌的界面层，臆度可能是α-Al2O3名义终局结构或硫/钼钝化层，但现在短少径直的实考据据，这对长远交融滋长机制以及优化滋长工艺的稳健性和质地仍然存在一定的抵制。
基于以上问题，西湖大学工学院孔玮团队与中山大学李华山团队初度在原子标准上精准领悟了滋长界面的原子构型。咱们发现界面处存在周期性的三氧化钼（MoO3）分子层，该层通过范德华外延神色滋长在单个Al原子终局的α-Al2O3衬底上。这一发现与先前对于名义终结和界面原子构型的报说念存在实质各异。所提议的结构在能量上高度稳健，其原子间距与实验不雅测完好意思吻合，确证了界面原子构型的正确性。进一步计算发现，MoO3掩盖层可增强MoS₂与衬底的相互作用，并在滋长名义酿成私有的一重对称性原子罗列，从而促进MoS2畴的单向对王人。
新计策结束了以二硫化钼为代表的二维半导体单晶晶圆在商用绝缘体衬底上的外延滋长，为基于二维半导体的大范围工业化应用提供了坚实的材料基础。联系使命以“Interfacial Atomic Mechanisms of Single-crystalline MoS2 Epitaxy on Sapphire”为题发表于Advanced Materials。
图1 α-Al2O3(0001)上一语气单晶MoS2单层膜的表征
通过集成微分相衬扫描透射电子显微镜 （iDPC-STEM）时间，计算者们不雅察到了单层单晶MoS2与α-Al2O3(0001)之间的界面原子结构，发现相较于滚动的材料，滋长的MoS2与衬底界面之间存在一层稀薄的周期性原子结构。这一新发现揭示了CVD滋长经由中界面原子重构的私有机制，标明MoS2与α-Al2O3(0001)衬底之间酿成了新的界面相，该发现填补了TMDCs与α-Al2O3(0001)衬底界面原子级表征的空缺，为交融TMDCs滋长中的界面相互作用提供了径直实考据据。
图2MoS2/MoO3/α-Al2O3(0001)的原子结构细则
文 | 石芝鹏、苏童、张衡、李红旭、纪喜臻、周泽来
勾通密度泛函表面（DFT）与X射线光电子能谱表征（XPS）发现界面由一层周期性的分子MoO3中间层构成，通过范德瓦尔斯外延滋长在单个Al终局的α-Al2O3(0001)名义。行使表面+实验细则了界面结构，迪士尼彩iii乐园咱们粗略分析MoO3中间层若何调控外延滋长的结晶质地和取向。
图3MoO3中间层促进电荷滚动增强了MoS2与基底之间的相互作用
通过DFT筹算，计算者们发现MoO3中间层促进了MoS2与基底之间的电荷滚动。具体来说，MoO3中间层通过增多电荷滚动，显贵增强了MoS2与衬底之间的界面耦协力。这一增强的界面相互作用使得MoS2在滋长经由中愈加稳健，同期粗略促进材料的外延质地普及。进一步的实验考据，遴选AFM探针刮痕法测得层间含有MoO3的MoS2/α-Al2O3(0001)的界面粘附力较强。
这一发现的费事兴味在于，增强的界面耦协力不仅不错普及MoS2的滋长稳健性和单晶质地，还使得MoS2更容易受到衬底的调控。这一后果为二维材料与衬底之间的相互作用提供了新的交融，举例，衬底名义的轻飘变化，如温度、压力或名义措置，都可能对MoS2的滋长经由产生显贵影响。咱们粗略在滋长经由中精准抵制界面的电子结构，进而结束对材料性能的邃密颐养，为改日的2D材料工程提供了愈加无邪和可控的计策。
图4MoS2三角形畴择优取向的机制
层间的MoO3通过裁汰α-Al2O3(0001)名义的对称性，促进了MoS2畴的单向罗列。勾通DFT筹算与改换实验条目，计算者们展示了层间MoO3在促进单晶MoS2酿成经由中的费事作用。具体而言，MoO3中间层通过颐养基底名义的电子结构，显贵提高了MoS2的滋长办法性，从而结束了单晶畴的定向罗列。这一发现的兴味在于，它为单晶MoS2的可控滋长提供了一个定量的标准，尤其是在层间MoO3的掩盖率和含量方面。通过精准抵制MoO3层的掩盖进程，不错结束对MoS2滋长经由的灵验调控，进而优化单晶的滋长质地。
计算亮点
1.通过iDPC-STEM时间径直不雅察到了单层单晶MoS2与蓝坚持之间的界面原子结构，界面由一层周期性的分子MoO3中间层构成，通过范德华外延滋长在单Al终局的蓝坚持名义。2.MoO3中间层通过促进电荷滚动，增强了MoS2与衬底界面相互作用。3.MoO3中间层将α-Al2O3名义的6重对称性裁汰到1重对称性，从而促进了MoS2的单向罗列，通过不雅察MoO3掩盖度，计算者们提议了一种基于MoO3掩盖率测量的定量监测与滋长能源学抵制计策，该轨范不依赖于特定的滋长条目与实验建筑。该计算为提高材料质地和工艺肖似性提供了费事道路，并为α-Al2O3衬底上过渡金属硫族化合物单晶外延滋长的长远交融奠定了表面基础。
本计算的第一作家为西湖大学-浙江大学连结培养博士生陈涵，西湖大学科研助理季琛与深圳事业时间大学陈雨轩敦朴担任共同第一作家,西湖大学工学院特聘计算员孔玮、中山大学李华山训诫、西湖大学助理计算员朱华泽为本计算通信作家。该使命得到了西湖大学改日产业计算中心和西湖扶助基金的资助因循。
论文衔接：
https://doi.org/10.1002/adma.202414317