| 通过惰性纳米隐蔽物屏蔽PT/γ-MO2N可竣事踏实的H2坐褥 构建活性金属-复古界面关于成立高活性、高选拔性的异质催化剂至关蹙迫。高响应性复古材料可为响应提供催化位点，从而改变传统竞争吸附-激活机制，提高催化遵循，并探索新的响应旅途。但是，增强催化剂的踏实性也曾要津挑战，尤其是单原子催化剂（SAC）和透顶流露的簇催化剂（FECC），因金属烧结易导致寿命受限。推敲标明，合理筹办复古材料可灵验踏实金属活性位点。举例，在Pt/CeO₂催化剂中，Pt原子可受CeO₂强互相作用的踏实，而Pd/γ-Al₂O₃催化剂则因复古结构变化可能导致失活。此外，复古材料自身的降解，如过渡金属碳化物和氮化物在响应经过中发生弗成逆重构，也会影响催化剂寿命。以Pt/γ-Mo₂N催化剂为例，其在低温甲醇重整响应中发达出优异活性，但由于复古名义易氧化，催化剂活性会马上下落。传统智商如加多金属负载虽可短期提高活性，但易导致资本上涨及金属集会。因此，亟需一种新战略，在保管高催化活性和选拔性的同期，进步催化剂的踏实性，以恬逸本色应用需求 在这里，北京大学马丁教会磋商中国科学院大学周武教会共同建议了一种新战略，通过使用惰性纳米隐蔽层部分屏蔽和分袂响应性复古名义，以增强高活性界面催化剂的结构踏实性。具体而言，作家发现，在高活性的 Pt/γ-Mo₂N 催化剂上，原子分散的惰性氧化物纳米层或者灵验扼制导致 γ-Mo₂N 复古氧化和握续活化的冗余名义位点。这一战略告捷竣事了一种高效且高度耐用的催化剂，可用于甲醇重整响应制氢，发达出创记载的盘活数（TON）15,300,000 和 表不雅盘活频率（TOF）24,500 mol H₂·mol⁻¹metal·h⁻¹。这一更正智商不仅裁汰了贵金属的使用量，同期大幅进步了催化剂的寿命，为筹办高效踏实的异质催化剂提供了新的念念路和出路。有关后果以“Shielding Pt/γ-Mo2N by inert nano-overlays enables stable H2 production”为题发表在《Nature》上，第一作家为Zirui Gao，Aowen Li, Xingwu Liu, Mi Peng, Shixiang Yu为共吞并作。  作家率先合成并评估了基准催化剂 1Pt/γ-MO₂N（Pt 负载 1 wt%），其在甲醇重整响应中发达出 >99% 的 CO₂ 选拔性，优于开拔点进的 Pt/α-MOC 催化剂。这种高活性主要归因于 Pt 与 γ-MO₂N 之间的活性界面。但是，该催化剂的踏实性仍然有限，200 小时后活性险些减半。为进步踏实性，作家在 γ-MO₂N复古上构建纳米隐蔽层结构，以屏蔽 γ-MO₂N 的部分名义，并将 Pt 松手在特定区域。通过对比多种元素，作家选拔了 La 算作修饰材料，因其氧亲和力强、化学踏实，何况不会与 Mo 酿成固溶体。结构分析标明，La 主要以原子级分散的体式存在，酿成踏实的隐蔽结构，灵验保护 γ-MO₂N 免受深度氧化。随后，作家在 La 修饰的 γ-MO₂N（2La-MO₂N）上负载 1 wt% Pt，制备了 1Pt/2La-MO₂N 催化剂。电子显微镜和 X 射线领受光谱分析浮现，Pt在 1Pt/2La-MO₂N 和 1Pt/γ-MO₂N 中的散布相似，以单原子和极少亚纳米簇体式存在（图1A-C）。同期，La 隐蔽层保握踏实（图1D-F，I）。XPS 分析进一步揭示 La 通过 Mo-O-La 键桥接在 γ-MO₂N 名义（图1G），但不会径直与 Pt 发生互相作用（图1H）。La 主要以踏实的+3价态存在，确保其在响应经过中的握久性。这种 La 纳米隐蔽层 具备三大功能：（1）部分屏蔽 γ-MO₂N，防范深度氧化；（2）将名义分隔成纳米级区域，踏实 Pt@γ-MO₂N 界面并促进催化响应；（3）断绝 Pt 原子的集会，灵验提高催化剂的踏实性和寿命，为高效界面催化剂的筹办提供了结构支握。  图1：1PT/γ-MO2N和1PT/2LA-MO2N催化剂的结构特征 在甲醇重整响应中，1Pt/2La-MO₂N 催化剂发达出不凡的活性和踏实性，其 ATOF 可达 9,518 mol H₂·mol⁻¹·h⁻¹，与 1Pt/γ-MO₂N 稀疏，而在更低 Pt 负载下（0.02 wt%），ATOF 可高达 41,038 mol H₂·mol⁻¹·h⁻¹，突出统共已报说念催化剂（图2A）。La 纳米隐蔽层显赫提高了催化剂的弥远性，迪士尼彩乐园31,300 小时后活性仅下落 25%，远优于 1Pt/γ-MO₂N 在 200 小时后活性下落 50%。此外，作家推敲了 Y、Pr、Ho、Ca、Sr、Cs 等不同元素修饰，均能进步催化剂弥远性，证明注解了该战略的普适性（图4A）。与其他先进贵金属催化剂比拟，1Pt/2La-MO₂N 在耐用性、TON、ATOF 和 CO₂ 选拔性等方面均占据上风（图2C）。结构分析浮现，La 纳米隐蔽层踏实存在，灵验防范 γ-MO₂N 在响应经过中氧化，从而保握催化剂的永恒活性。原位拉曼光谱进一步阐述，La 保护层显赫扼制了 Mo-O 物种的生成，进步催化剂的抗氧化才调。综上，La 纳米隐蔽战略不仅提高了催化剂的踏实性，还确保了高活性界面的长效性，为高效耐用的贵金属催化剂筹办提供了新念念路。  图2：PT/LA-MO2N催化剂与典型贵族甲醇纠正催化剂的催化性能的比较 火箭队记者官方报道，本赛季火箭队阿门出任首发球员时候，场均贡献18.0分+9.2篮板+2.8助攻+2.0抢断+2.7盖帽的数据，投篮命中率55.3%，真实命中率高达52.5%。阿门汤普森这赛季进步确实巨大，他是六边形战士，进攻和防守一体，没有弱项。火箭队最近和快船队交锋，阿门汤普森狂砍22分+10篮板+4助攻+2抢断+1盖帽的数据，非常犀利。 或许也是知道现在是湖人冲击更高排名的大好机会，本场比赛因伤提前退赛的浓眉，在赛后采访中强调了自己一定会出战对阵国王的比赛，这对于湖人球迷来说，也算是一个非常好的消息了，毕竟现在没有什么比浓眉的健康更重要了。实际上这场比赛浓眉只打了7分钟就因崴脚伤退，当时不少湖人球迷可能都认为湖人输定了，但最终湖人给了球迷一份大惊喜。 为进一步考证催化剂失活主要由水氧化引起，作家进行了加快氧化本质，在甲醇重整响应 36 小时后，引入 12 小时水蒸气科罚，再复原甲醇重整以评估水氧化对催化活性的影响（图3A）。松手浮现，1Pt/α-MOC 催化剂活性下落 68%，1Pt/γ-MO₂N 下落 34%，而 1Pt/2La-MO₂N 仅下落 18%，标明La 纳米隐蔽层能灵验扼制 γ-MO₂N 的名义氧化。结构分析进一步阐述，跟着响应进行，1Pt/α-MOC 名义氧化显赫增强，而 1Pt/2La-MO₂N 在 12 小时水科罚后险些未受影响，证明注解 La 层进步了 γ-MO₂N 的抗氧化性（图3B-D）。此外，作家通过 H₂O-TKA 本质 推敲了 La 层对氧化抗性的作用，发现 γ-MO₂N 的水吸附/解离才调较 α-MOC 更弱，使其更具抗氧化性（图3E-F）。尽管 La 层减少了 γ-MO₂N 的水奢侈，但未影响其 H₂ 生成才调，证明 La 主要屏蔽易氧化位点，同期保握 Pt@γ-MO₂N 界面踏实，这一战略一样适用于 Pr、Cs、Sr 等修饰元素（图4B）。这些松手标明，La 纳米隐蔽层告捷提高了催化剂的耐用性，同期保握高效的催化活性，为贵金属催化剂的永恒踏实性提供了新念念路。  图3：1PT/2LA-MO2N催化剂的抗局部活化机制  图4：PT/γ-MO2N催化剂与各式惰性添加剂的催化性能和抗二聚作用的比较 小结 一言以蔽之，本文证明注解了一种全新的战略，即通过部分隐蔽和区域分割，欺诈惰性纳米隐蔽层屏蔽 γ-MO₂N 名义，从而灵验保护响应性 γ-MO₂N 复古和活性界面位点。这一智商告捷构建了超踏实的原子分散 Pt/La-MO₂N 催化剂，在 800 小时 的甲醇重整响应评估中，创下 15,300,000 的超高盘活数（TON），展现了 Pt@γ-MO₂N 界面的高本征活性，并具备本色应用于高效氢气坐褥的后劲。该战略在不裁汰催化剂本征活性的前提下，显赫进步了界面催化剂的踏实性，为裁汰贵金属用量、进步多种异质催化剂的耐用性提供了全新念念路。 泉源：高分子科学前沿 声明：仅代表作家个东说念主不雅点，作家水平有限，如有不科学之处，请不才方留言指正！
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